La collection se trouve dans l'est du bâtiment Stüler et dans les écuries en face du château de Charlottenburg. Sous le titre "Mondes surréels", des peintures, des sculptures et des travaux sur papier sont exposés sur deux étages. Plus de 250 œuvres retracent l'histoire de l'art fantastique. Au centre de la collection se trouve le surréalisme, un mouvement de renouvellement de l'art dont les principes ont été proclamés en 1924 à Paris par André Breton dans un manifeste. Presque tous les membres du groupe surréaliste sont représentés par des œuvres choisies.

On trouve notamment des groupes d'œuvres plus importants de René Magritte, Max Ernst et Hans Bellmer, mais aussi de Wols et Paul Klee. Les stratégies picturales centrales du surréalisme, telles que la combinatoire, la métamorphose et l'automatisme psychique pur, sont illustrées par de nombreux exemples magistraux.

Le surréalisme s'inscrit dans une tradition importante de l'art occidental. Parmi les premières œuvres de la collection figurent les représentations de Piranèse d'architectures de cachots fantastiques ainsi que les personnages hantés cauchemardesques des gravures de Goya. Le symbolisme français de la fin du 19e siècle est représenté par des images d'Odilon Redon ou de Gustave Moreau, tout comme son pendant allemand sous la forme de cycles graphiques de Max Klinger. Cet éventail est complété par un programme de films qui comprend des films surréalistes classiques de Luis Buñuel et Salvador Dalí ainsi que des films d'artistes contemporains qui se réfèrent au surréalisme ou utilisent ses moyens formels.