W Willi Oppenheim po raz pierwszy w jednym miejscu prezentowane są publicznie dzieła z kolekcji sztuki Charlottenburga. Zbiory są przede wszystkim wynikiem zakupów dokonanych przez Charlottenburską Deputację do Celów Artystycznych oraz fundacji prywatnej kolekcji sztuki Raussendorffów.

W kolekcji reprezentowani są artyści nowo powstałej Secesji Berlińskiej, którzy od 1899 roku po raz pierwszy prezentowali swoje prace na spektakularnych wystawach w Charlottenburgu, m.in. Walter Leistikow, Franz Skarbina i Max Liebermann. Wybrane dzieła tych nowoczesnych secesjonistów i ich następców były kupowane przez wybranych deputowanych rady miejskiej w ich pracowniach i warsztatach, a także na wielkich wystawach sztuki w nowym ratuszu, gdzie były wieszane i wystawiane w salach reprezentacyjnych.

Obszerne zbiory sztuki berlińskiego fabrykanta i mecenasa Hugo Raussendorffa (1832-1908) przeszły w 1912 roku jako fundacja w posiadanie miasta Charlottenburg. W salach wystawowych na górnym piętrze można również obejrzeć wielostronne zbiory malarstwa, grafiki i rzeźby, które darczyńcy Antonie i Hugo Raussendorff wystawiali wcześniej w swojej prestiżowej willi miejskiej przy Kurfürstendamm, w tym dzieła Eduarda Schleicha, Franza von Defreggera i Constantina Meuniera. Ta spójna prezentacja prywatnej kolekcji sztuki XIX wieku jest jedyną tego rodzaju w Berlinie.

Młode miasto Charlottenburg stało u progu XX wieku: miasto na fali wznoszącej - w 1904 roku awansowało do rangi najbogatszego miasta w Prusach - puste ściany w nowo wybudowanym ratuszu i puste place w rozrastającym się mieście. Niezliczeni artyści, którzy niedawno zamieszkali w Charlottenburgu, a w administracji ludzie myślący o sztuce, którzy mieli na uwadze nie tylko interes ekonomiczny, ale także życie intelektualne miasta.